Die naturwissenschaftliche Bibliothek, die gleichsam mit dem Naturalienkabinett wuchs, erfreute sich bereits Ende des 18. Jahrhunderts eines hervorragenden Rufes. Der bis 1900 zusammengetragene Bestand beläuft sich auf etwa 3.300 Bände, die heute in der Schlossbibliothek der Heidecksburg ihren Platz haben. Der gesamte Bibliotheksbestand inklusive der Publikationen nach 1900 umfasst rund 10.000 Bände mit einer durch nationalen und internationalen Schriftentausch steigende Tendenz.

Der überwiegende Teil des Archivalienbestandes, der mit der Geschichte des Museums und der Sammlungen zusammenhängt, befindet sich im Landesarchiv Thüringen | Thüringisches Staatsarchiv Rudolstadt, ebenfalls in den Räumlichkeiten der Heidecksburg. Kleinere Archivbestände, z.B. Bestandskataloge, Briefwechsel, Aktennotizen und Autografen sind auch im Museum vorhanden.